كشف الروابط الإينية من خلال عمليات إزالة الهيدروجين-إضافة الهيدروجين في التخليق على السطح باستخدام الألكينات الطرفية

ملخص لقد جذبت التفاعلات السطحية للألكينات الطرفية في الفراغ الفائق الانخفاض اهتمامًا واسعًا بسبب وعدها التكنولوجي العالي. ومع ذلك، فإن استخدام سوابق ومواد ركيزة مختلفة غالبًا ما يؤدي إلى مخططات تفاعل معقدة تبدو بعيدة عن الفهم الجيد. لذلك، تشير التحقيقات الحديثة في اقتران الألكاينات على أسطح المعادن النبيلة إلى سيناريوهات غير إزالة الهيدروجين، مما يتعارض مع التقارير السابقة. هنا، تستخدم الدراسة مجهر القوة الذري غير المتلامس (nc‐AFM) بدقة مكانية عالية لتوصيف منتجات اقتران الألكاين المثالية بشكل حاسم. على عكس التفسيرات الأولية التي تقترح اقتران الهيدروجين الذاتي على Ag(111)، يكشف تصوير AFM المرتبط بالرابطة عن تعبير عن مخططات الإينين. بناءً على حسابات نظرية الكثافة الوظيفية المكملة والواسعة، تُستكشف آليات التفاعل المعنية. يُقترح أن تكوين الإينين يبدأ باقتران مباشر بين مجموعتين من الألكاين، يليه عمليات إزالة الهيدروجين وإضافة الهيدروجين المعتمدة على السطح. ومن ثم، فإن الخطوات المتعاقبة من انقسام الهيدروجين الذري، والهجرة السطحية، وإعادة التركيب إلى ذرة كربون مختلفة تمكن الربط من خلال الروابط المزدوجة لكربون-كربون. تسلط النتائج الجديدة الضوء على عمليات نقل الهيدروجين الدقيقة، ولكنها حاسمة، التي تتوسطها السطح والتي تشارك في تكوين الروابط الكيميائية، والتي يُقترح أن تكون ذات أهمية عامة في التخليق على السطح.