استكشاف تحويلات السطح لمحفزات لانثانوم نيكلات خلال تفاعل تطور الأكسجين

مراقبة إعادة بناء السطح العفوي لأكاسيد المعادن تحت ظروف التفاعل الكهروكيميائي أمر حاسم لتحديد المواقع النشطة وإقامة علاقات الهيكل–النشاط. هنا، نبلغ عن إعادة بناء سطح ذاتية التوقف لأكسيد نيكلات اللانثانوم ريدلزدن–بوبير (La2NiO4+δ) التي تحدث عفويًا خلال التفاعل مع أنواع الإلكتروليت القلوية. باستخدام مزيج من مجهر الإلكترون الناقل عالي الدقة (HR-STEM) وتحليل الطيف الكهروضوئي للأشعة السينية الحساس للسطح (XPS) وتحليل امتصاص الأشعة السينية الناعمة (sXAS)، بالإضافة إلى تقنيات كهروكيميائية، نقوم بتحديد بنية طبقة السطح المعاد بناؤها على أنها مرحلة (أوكسي)هيدروكسيد غير متبلور تتميز بوفرة المواقع تحت التنسيق للنيكل. لم يتم ملاحظة أي مزيد من تحويل الشكل البلوري لشبكة الأكسيد (بخلاف الطبقة السميكة البالغة حوالي 2 نانومتر المتشكلة) خلال تجارب الدورات لتفاعل تطور الأكسجين (OER). من اللافت أن تكوين طبقة السطح المعاد بناؤها يزيد من نشاط المادة في تفاعل تطور الأكسجين (OER) بمقدار 45 مرة عند مقارنتها بالسطح البلوري الأصلي. بالمقابل، لم يظهر شكل بيروفسكايت ذو الصلة، أي LaNiO3، إعادة بناء سطح ملحوظة، ولم يتم ملاحظة زيادة في نشاطه في تفاعل OER. توفر هذه الدراسة رؤى مفصلة في سلوك إعادة بناء السطح التي تحددها بنية بلورة الأكسيد الأم وتسلط الضوء على أهمية ديناميات السطح تحت ظروف التفاعل.