فك رموز تأثيرات الإلكترونات التكافؤية المعتمدة على عدد الإلكترونات التكافؤية على مواقع M1-N3C1 في المحفزات ذات الذرة الواحدة

تؤثر تأثيرات الإلكترونات التكافؤية بشكل كبير على الإنتاج الانتقائي للأنواع التفاعلية من الأكسجين وكفاءة التحويل الضوئي الحراري في التفاعلات الضوئية؛ ومع ذلك، تظل العوامل الجوهرية التي تحكم تأثيرات الإلكترونات التكافؤية غير واضحة. هنا، تم تصميم وتصنيع سلسلة من المحفزات ذات الذرة الواحدة ذات المواقع النشطة المحددة بدقة M1-N3C1 (M = المنغنيز، الحديد، الكوبالت، والنيكل) للتحقيق في العلاقة بين التركيب والنشاط بين المواد المحفزة الضوئية وتأثيرات الإلكترونات التكافؤية. تكشف characterization الشاملة والحسابات النظرية أن تأثيرات الإلكترونات التكافؤية مرتبطة إيجابيًا بعدد الإلكترونات التكافؤية في الذرات المعدنية الفردية. تُظهر ذرة المنغنيز الواحدة ذات 5.93 إلكترونات تكافؤية أضعف تأثيرات الإلكترونات التكافؤية، التي تسود في إنتاج جذور الأكسجين الفائق (O2•–) من خلال نقل الشحنات وتعزز كفاءة التحويل الضوئي الحراري. على العكس، تُظهر ذرة النيكل الواحدة ذات 9.27 إلكترونات تكافؤية أقوى تأثيرات الإلكترونات التكافؤية، التي تسود في إنتاج الأكسجين الأحادي (1O2) من خلال نقل الطاقة بينما تقمع كفاءة التحويل الضوئي الحراري. استنادًا إلى تأثيرات الإلكترونات التكافؤية المعتمدة على عدد الإلكترونات التكافئية، تم تصميم بيئة تفاعلية تحتوي على فرط حرارة وتركيز عالٍ من الأكسجين السام O2•–، مما يحقق تعقيمًا فعالًا ومستقرًا للمياه. تكشف هذه العمل تأثيرات الإلكترونات التكافئية المعتمدة على الذرات المعدنية الواحدة وتقدم منهجية على مستوى الذرة لتطبيقات التحفيز الموجهة لتخصيص بيئات التفاعل.