يُظهر هذا العمل تحولًا استراتيجيًا من تعديل إلكتروليت ديناميكي إلى تعزيز داخلي ثابت لتفاعل اختزال CO2 عبر دمج ثابت لأيونات معادن القلوية كمكون في الحالة الصلبة داخل محفز غير متجانس. لمواجهة التحدي المستمر في ترشيح أيونات معادن القلوية بسبب ذوبانها العالي في الماء، قمنا بتثبيت كاتيونات K+ في إطار نيتريد الكربون (Ni@K–C3N4) يستضيف مواقع Ni–N3 موزعة ذريًا باستخدام استراتيجية أيونوثرمال. يقيّد الحصر البنيوي من خلال التنسيق مع مواقع النيتروجين في مصفوفة C3N4 ترشيح K+ بفعالية، مما يمكّن من تنظيم إلكتروني مستمر لمراكز النيكل. تكشف التحليلات المشتركة بين التجريبية والنظرية أن دمج K+ يقلل من الترابط d-π، ويشجع تمركز الإلكترونات حول مواقع النيكل، ويثبت أنواع النيكل منخفضة التكافؤ Niδ+. تعيد هذه التهيئة الإلكترونية تعزيز امتصاص CO2 وتنشيطه بينما تكبح تفاعل تطور الهيدروجين التنافسي. يحقق المحفز المحسن Ni@K–C3N4 كفاءة فاراداي للطاقة CO تبلغ 95% عند -0.74 فولت مقابل RHE، وكثافة تيار تقارب 20 ملي أمبير/سم2، وعمل مستقر لأكثر من 50 ساعة. ومن الجدير بالذكر أنه يحافظ على اختيارية CO >80% تحت جو مخفف من CO2 (40%)، مما يبرز جدواه للتطبيقات الفعلية في التيارات ذات التركيز المنخفض. يرسخ هذا العمل استراتيجية وظيفية بوليمرية لضبط إلكتروني دقيق للتحفيز أحادي الذرة، معززًا تصميم أنظمة فعالة لاستخدام CO2.
درس ليو وآخرون (Thu,) هذا السؤال.