In@Mn 3 O 4 بوجود واجهة غنية مواقع نشاط منخفضة التناسق لـ Mn لتعزيز اختزال النيتروجين الكهروكيميائي

الملخص إن تفاعل اختزال النيتروجين الكهروكيميائي (NRR) هو استراتيجية محتملة للتصنيع الأخضر للأمونيا. ومع ذلك، فإن نقص المحفزات الفعالة التي تتمتع بنشاط عالٍ وانتقائية عالية يعيق تطوير NRR الكهروكيميائي. في هذه الدراسة، تم استخدام طريقة أكسدة مختزلة بسيطة تعتمد على الماء لتخليق محفز الجزيئات النانوية ذو النواة والقشور مع جزيئات نانوية 2D من Mn 3 O 4 كقشرة و In كنواة. تساعد قشرة جزيئات Mn 3 O 4 النانوية الغنية بالواجهة ذات التناسق المنخفض من Mn في توفير المزيد من مواقع النشاط لاختزال النيتروجين الكهروكيميائي. في الوقت نفسه، تمنح نواة In الإلكترونات لقشرة جزيئات Mn 3 O 4 النانوية، مما يعزز بشكل مشترك امتصاص النيتروجين وتفعيلها، فضلًا عن تعزيز نشاط NRR. علاوة على ذلك، فإن قشرة Mn 3 O 4 المصممة ذات خاصية كارهة للماء، مما يقلل بشكل فعال من التفاعل الجانبي لتطور الهيدروجين الناتج عن انفصال الماء، وتحسن انتقائية NRR. في 0.1 م Na 2 SO 4، يكون إنتاج الأمونيا من In@Mn 3 O 4 هو 89.44 µg h −1 mg cat −1 (−0.9 V مقابل RHE) وكفاءة فاراداي القصوى هي 27.01% عند −0.7 V (مقابل RHE)، وهو أفضل من معظم المحفزات المبلّغ عنها. توفر البنية الفريدة ذات النواة والقشور وتصميم التناسق المنخفض للـ Mn رؤى فريدة لتنظيم بيئة واجهة النيتروجين-الماء وتصميم محفزات NRR الكهروكيمائية المتقدمة بشكل عقلاني.