Key points are not available for this paper at this time.
تم استخدام بولي إيثيلين تيرفثالات (PET) على نطاق واسع لصنع زجاجات الاستخدام الواحد، مما أدى إلى تراكم هائل من نفايات PET في البيئة. اكتشاف إنزيمات Ideonella sakaiensis PETase وMHETase، التي تقوم بتحلل PET إلى وحداته المكونة، فتح إمكانية مسار واعد لإعادة تدوير PET حيوياً. نصف تفسيراً ذرياً وحرارياً لآلية التفاعل الحفاز لإنزيم PETase باستخدام محاكاة أخذ العينات بالمظلة على مستوى PBE/MM MD مع منطقة QM كبيرة. تحدث آلية التفاعل على مرحلتين، التأسيل وفك التأسيل، حيث يحدث كل منهما من خلال خطوة واحدة، تزامنية، متداخلة وغير متزامنة. يتضمن التأسيل نقل بروتون من Ser131 إلى His208، بالتزامن مع هجوم نووي من Ser131 على الركيزة، مما يؤدي إلى حالة انتقالية رباعية السطوح، تليها إطلاق MHET بعد كسر رابط الإستير. يتم تحفيز فك التأسيل من خلال نزع بروتون من جزيء الماء في الموقع النشط بواسطة His208، مما يؤدي إلى هجوم الهيدروكسيد الناتج على وسيط Ser131 المعتمد. بعد ذلك، ينقل His208 بروتون الماء إلى Ser131، مما يؤدي إلى تشكيل MHET وتجديد الإنزيم. لدى التأسيل المحدد بمعدل 20.0 kcal·mol–1، وهو متسق مع نطاق القيم التجريبية من 18.0 إلى 18.7 kcal·mol–1. أخيراً، نحدد بقايا يجب أن تزيد طفراتها من دوران الإنزيم. بشكل محدد، من المتوقع أن تقلل طفرات Asp83 وAsp89 وAsp157 بواسطة بقايا غير موجبة من حاجز الخطوة المحددة بالمعدل. أدى هذا العمل إلى فهم الآلية الحفازة لإنزيم PETase وفتح الطريق لهندسة إنزيمات إضافية بشكل عقلاني.
درس Jerves وآخرون (الجمعة) هذا السؤال.