Key points are not available for this paper at this time.
يعد توليد الهيدروجين الضوئي من وسائط تخزين الهيدروجين نهجًا فعالًا وواعدًا لصناعة الهيدروجين الأخضر وكذلك لتحقيق أهداف الحياد الكربوني. ومع ذلك، فإن الكفاءة الضوئية المنخفضة بسبب القدرة المحدودة على احتجاز الضوء، وانخفاض معدل نقل الإلكترونات، والتجمع الشديد للجسيمات النانوية الناجم عن الطاقة السطحية العالية يقيّد بشدة تطبيقها العملي. هنا، قمنا بإنشاء سلسلة من الإطارات العضوية التساهمية من نوع المُتبرع-المستقبل (D–A) لتقيد نانوكلاسترز ثنائية الميتال المُعتمد على Pt من أجل توليد الهيدروجين الضوئي من تحلل البوران الأموني (AB). تحت إشعاع الضوء المرئي عند 20 درجة مئوية، أظهر PtCo2@الإطار العضوي التساهمي (COF) أعلى نشاط ضوئي بتردد دوراني (TOF) قدره 486 دقيقة−1. تكشف التجارب وحسابات نظرية الكثافة الوظيفية (DFT) أن النشاط التحفيزي العالي يُعزى بشكل رئيسي إلى التفاعلات الإلكترونية القوية بين COF من نوع D–A ونانوكلاسترز PtCo2 الرفيعة. على وجه الخصوص، يمكن لـ COF من نوع D–A أن يعزز بشكل كبير القدرة على احتجاز الضوء عن طريق ضبط نوع المقبض الإلكتروني في الإطار، وتسريع نقل الإلكترونات الناتجة ضوئيًا من COF من نوع D–A إلى نانوكلاستر PtCo2، مما يعزز امتصاص وتفعيل جزيئات H2O وAB ويسرع من إطلاق الهيدروجين. علاوة على ذلك، أظهر PtCo2@COF أيضًا متانة فائقة بسبب المقاومة المعززة بشكل كبير لتجمع النانوكلاستر الناتج عن تأثير احتجاز المسام النانوية لإطار COF من نوع D–A. نحن نعتقد أن هذا العمل سيوفر إرشادات نظرية لتصميم محفزات فعالة قائمة على COF من نوع D–A للتفاعل الضوئي.
درس Liu et al. (الخميس) هذا السؤال.