الأطر المعدنية العضوية القائمة على الزنك ذات المسام الصغيرة والمتوسطة المُعتمدة على الهيدروجلات: استخدامها في تثبيت الإنزيمات وتحفيز تفاعل كنوفييناغل

الملخص: غالبًا ما تعيق عملية احتواء الإنزيمات في الأطر المعدنية العضوية (MOFs) بسبب الحجم الصغير للفجوات النموذجية لمعظم الأطر المبلغ عنها، مما يمنع مرور الإنزيمات ذات الحجم الأكبر. هنا، يتم تقديم إعداد أطر MOFs قائمة على الزنك ذات مسام صغيرة ومتوسطة عبر طريقة الاستحلاب القائم على القوالب باستخدام الهيدروجلات كقالب. أولاً، يتم إنتاج الهيدروجلات القائمة على الزنك التي تتميز بشبكة متصلة ثلاثية الأبعاد من خلال تشكيل روابط هيدروجينية بين الميلامين وحمض الساليسيليك حيث يتم توزيع أيونات الزنك بشكل جيد. يتبع ذلك المزيد من التنسيق مع الروابط العضوية ثم إزالة قالب الهيدروجل، مما ينتج عنه أطر MOFs قائمة على الزنك تحتوي على كل من المسام الصغيرة والمتوسطة. تُستخدم هذه الأطر الجديدة لاحتواء الأوكسيداز الجلوكوزي وبيروكسيداز الفجل لإثبات المفهوم. تُظهر الإنزيمات المُثبتة تعزيزًا ملحوظًا في الاستقرار التشغيلي والنشاط الإنزيمي بقيمة k cat / k m تبلغ 85.68 mm s –1. هذه القيمة أعلى بمقدار 7.7 مرة مقارنة بتلك الموجودة للإنزيمات الحرة في المحلول، وأعلى بمقدار 2.7 مرة من الإنزيمات المُمتصة على أطر MOFs التقليدية ذات المسام الصغيرة. يتم إثبات النشاط التحفيزي الأعلى بكثير للمركب المسامي لتفاعلات كنوفييناغل، حيث أن المسام الكبيرة تسهل الوصول إلى المواقع النشطة، مقارنة بما لوحظ لتحفيز استخدام أطر MOFs ذات المسام الصغيرة.