Key points are not available for this paper at this time.
تتضمن الخطوة الأولية لتفاعل الأكسدة الضوئية للماء عند واجهة أكسيد المعدن/الماء وسائط تتشكل عن طريق احتجاز الفجوات المتولدة فوتونياً على مواقع تفاعلية مختلفة من سطح الأكسيد. في SrTiO3، تكون هذه الوسائط ذات الإلكترون الواحد هي جذور موجودة في مجموعات Ti-O• (أوكسيلي) و Ti-O•-Ti (جسر) مرتبة عمودياً وأفقياً بالنسبة للسطح على التوالي، وتكوين حالات إلكترونية في فجوة الطاقة لـ SrTiO3. باستخدام مسبار فائق السرعة تحت فجوة الطاقة بحوالي 400 نانومتر وضوء أبيض، قمنا بتحفيز الانتقالات بين هذه الحالات الجذرية ونطاق التوصيل. من خلال قياس تطور زمن الانعكاس السطحي بعد نبضة مضخة ضوء 266 نانومتر، حددنا وقت تكوين الجذور الأولي بـ 1.3 ± 0.2 بيكوثانية، وهو مماثل للوقت اللازم لملء السطح بجذور أوكسيلي (Ti-O•). تمت مشاهدة الأوكسيلي بشكل منفصل من خلال اهتزاز تحت السطح بالقرب من 800 سم-1 من Ti-O الواقع في المستوى تحت Ti-O•. ثانياً، يسمح لنا ثنائي قطب ضوئي انتقائي بتخصيص ثابت الزمن 1.3 بيكوثانية لإنتاج كل من الجذور الموجودة في موقع الأكسجين. بعد تأخير قدره 4.5 بيكوثانية، يتشكل نوع سطحي متميز آخر مع ثابت زمن قدره 36 ± 10 بيكوثانية مع هيكل لم يتم تحديده بعد. كما كان متوقعاً، فإن انحدار الجذور، الذي تم استبيانه بشكل محدد من خلال اهتزاز الأوكسيلي تحت السطح، يتواكب مع التيار الضوئي. أدت نتائجنا إلى اقتراح آلية حركية غير أديباتية لتوليد الجذور من نوع Ti-O• و Ti-O•-Ti استناداً إلى ترطيبها عند واجهات مائية.
درس تشين وآخرون (الخميس) هذا السؤال.