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Resumen La reducción electrocatalítica de nitrato (NO3−) a amoníaco (NRA) ofrece una vía prometedora para la síntesis de amoníaco. Las interacciones electrónicas interfaciales (IEIs) pueden regular las capacidades fisicoquímicas de los catalizadores en aplicaciones electroquímicas, mientras que el impacto de las IEIs sobre la NRA electrocatalítica sigue siendo en gran medida inexplorado en la literatura actual. En este estudio, se prepara el electrodo de alta eficiencia Co3O4 modificado con Ag (Ag1.5Co/CC) para NRA en medios neutros, exhibiendo una impresionante tasa de conversión de nitrato del 96.86 %, una eficiencia Faradaica de amoníaco del 96.11 % y una selectividad de amoníaco de ~100 %. Cabe destacar que la actividad intrínseca de Ag1.5Co/CC es ~81 veces mayor que la de nanopartículas de Ag (Ag/CC). Varios análisis y cálculos teóricos confirman la presencia de IEIs entre Ag y Co3O4, que estabilizan los octaedros de CoO6 dentro de Co3O4 y promueven significativamente la adsorción de reactantes (NO3−) así como de intermedios (NO2− y NO), al mismo tiempo que suprimen el paso de Heyrovsky, mejorando así la eficiencia de la electrorreducción de nitrato. Además, nuestros hallazgos revelan un efecto sinérgico entre diferentes sitios activos que permite la catálisis en tándem para NRA: la reducción de NO3− a NO2− ocurre predominantemente en sitios de Ag, mientras que NO2− tiende a hidrogenarse a amoníaco en sitios de Co. Este estudio ofrece valiosos conocimientos para el desarrollo de electrocatalizadores de NRA de alto rendimiento.
Fan et al. (Mié,) estudiaron esta cuestión.