Elucidando las Propiedades Electroquímicas de LiFe0.5Mn1.5O4 como Material de Alto Voltaje y Bajo Costo

En este artículo, se investigan las características electroquímicas clave de LiFe0.5Mn1.5O4 (LFMO) tales como la estabilidad de fase, el comportamiento de voltaje y el proceso redox durante la deslitación utilizando cálculos de teoría de funcionales de densidad que implementan tanto los funcionales PBE + U como SCAN. Nuestros hallazgos indican que se pueden formar numerosos intermedios igualmente probables, independientemente de la distribución metálica en todas las composiciones de litio, excluyendo así un mecanismo bifásico entre LFMO y FMO. La forma de la curva experimental de voltaje-composición se reproduce bien mediante ambos funcionales, prediciendo un paso de voltaje en el LFMO medio-litiado, y el funcional PBE + U es más preciso al predecir cuantitativamente las mesetas de Mn y Fe, mientras que SCAN las subestima. La actividad redox de LixFe0.5Mn1.5O4 está gobernada principalmente por el par redox Mn3+/4+ en el rango de 0.5 ≤ x ≤ 1, mientras que el par Fe3+/4+/(3.x+) opera en la región de 0 ≤ x ≤ 0.5, alineado con las curvas experimentales de voltaje-composición. La investigación del proceso redox sugiere la posibilidad de una contribución aniónica que puede ser reversible en el caso del funcional SCAN. Este descubrimiento allana el camino para la próxima generación de baterías de iones de litio de alto voltaje, respetuosas con el medio ambiente, con una estabilidad notable, un rendimiento mejorado y un potencial rentable.