Nan Estructuras de Espinel para la Hidrogenación de CO2 a Metanol y Productos Químicos Hidrocarburados

Los óxidos compuestos han sido ampliamente aplicados en la hidrogenación de CO/CO2 a metanol o como componente de óxido-bifuncional–zeolita para la síntesis de productos químicos hidrocarburados. Sin embargo, aún es un desafío desentrañar el mecanismo de formación paso a paso de CH3OH en condiciones de trabajo y convertir selectivamente CO2 en productos químicos hidrocarburados con distribución estrecha. Aquí, investigamos la red de reacciones de la hidrogenación de CO2 a metanol sobre una serie de óxidos de espinel (AB2O4), entre los cuales las nanoestructuras basadas en Zn ofrecen un rendimiento superior en la síntesis de metanol. A través de una serie de caracterizaciones espectroscópicas (casi) in situ, evidenciamos que la disociación de H2 tiende a seguir una ruta heterolítica y que la capacidad de hidrogenación puede ser regulada por la combinación de Zn con Ga o Al. Se ha evidenciado que los sitios metálicos coordinativamente insaturados sobre ZnAl2Ox y ZnGa2Ox, originados de vacantes de oxígeno (OVs), son responsables de la adsorción disociativa y activación de CO2. La evolución de los intermediarios de reacción, incluyendo especies carbonosas y de hidrógeno a altas temperaturas y presiones sobre los óxidos de espinel, ha sido elaborada experimentalmente a nivel atómico. Con la integración de una serie de zeolitas o zeotipos, se pueden producir directamente altas selectividades de productos químicos hidrocarburados con distribuciones estrechas a partir de CO2 y H2, ofreciendo una ruta prometedora para la utilización de CO2.