Formación de vacantes de oxígeno ajustadas por tensión epitaxial, comportamiento de reducción y estructura electrónica del perovskita SrIrO3

La formación y el estudio de vacantes de oxígeno son críticos para el desarrollo de óxidos funcionales mejorados; en la reacción de evolución de oxígeno (OER), se propone que las vacantes de oxígeno influyen en la actividad y degradación de los electrocatalizadores. Usamos películas delgadas del catalizador OER de última generación SrIrO₃ depositadas sobre sustratos cristalinos con parámetros de red variados para demostrar el efecto de la tensión epitaxial en la formación de vacantes de oxígeno. A través de difracción de rayos X in situ bajo temperaturas elevadas y condiciones reductoras de 3% H₂/balance N₂, mostramos que la tensión epitaxial en tensión hace que la formación de vacantes de oxígeno sea más favorable, mientras que la tensión epitaxial compresiva no tiene un efecto significativo en comparación con una película no sometida a tensión. Además, utilizamos espectroscopía de absorción de rayos X in situ y ex situ para revelar el efecto de la tensión en la favorabilidad de la reducción completa de especies de Ir dentro de películas de SrIrO₃ de Ir^4+ a Ir^0 y en los niveles de energía de estados electrónicos desocupados en la dirección fuera del plano, respectivamente. Este estudio añade evidencia experimental sobre el vínculo entre la tensión y la formación de vacantes de oxígeno en perovskitas de película delgada 5d, donde la discusión ha estado dominada por enfoques basados en la teoría.