Construyendo catalizadores de sitio metal(II)-sulfato hacia la electrorreducción de dióxido de carbono a productos químicos de combustible a bajo sobrepotencial

Resumen La regulación precisa de la estructura del sitio activo es un medio importante para mejorar la actividad y selectividad de los catalizadores en la electrorreducción de CO 2. Aquí, introducimos creativamente grupos aniónicos, que no solo pueden estabilizar los sitios metálicos con fuerte capacidad de coordinación, sino que también tienen ricas interacciones con protones en los sitios activos para modificar la estructura electrónica y el proceso de transferencia de protones de los catalizadores. Esta estrategia ayuda a convertir CO 2 en productos químicos de combustible a bajos sobrepotenciales. Como ejemplo típico, se ha informado de un catalizador compuesto, CuO/Cu−NSO 4 /CN, con sitios Cu(II)−SO 4 altamente dispersos, en el que la electrorreducción de CO 2 para formar formiato ocurre a un bajo sobrepotencial con una alta eficiencia faradaica (−0.5 V vs. RHE, FE formiato =87.4 %). Se produce HCOOH puro con una eficiencia de conversión de energía del 44.3 % a un voltaje de celda de 2.8 V. La modelación teórica demuestra que el sulfato promueve la transformación de CO 2 en un intermedio carboxílico seguido de la generación de HCOOH, cuyo mecanismo es significativamente diferente del proceso tradicional a través de un intermedio formiato para la producción de HCOOH.