Personalización de la configuración de Li2CO3 y la estructura orbital de CoS para mejorar la actividad catalítica y la estabilidad de las baterías Li‐CO2

Resumen La lenta cinética de reacción ha obstaculizado en gran medida el desarrollo de baterías Li‐CO2 reversibles. Especialmente durante la carga, el alto voltaje de carga y las posibles reacciones laterales durante la descomposición de Li2CO3 requieren una alta actividad y una fuerte durabilidad de los catalizadores. En este trabajo, se propone una estrategia de introducción de vacantes de azufre ricas, que personaliza la configuración de Li2CO3 y la estructura orbital de CoS para lograr un doble mejoramiento. Los resultados de cálculo muestran que la redistribución de carga por las vacantes de azufre en el catalizador estira el Li2CO3 adsorbido y, en consecuencia, facilita su descomposición. Además, las vacantes inducidas reducen el centro de banda S2p, promoviendo la estabilidad electroquímica de los sulfuros. Por lo tanto, las baterías Li‐CO2 con CoS rico en vacantes de azufre exhiben un bajo sobredimensionamiento de 1.07 V después de 400 horas de ciclo, mientras que las baterías con CoS prístino tienen una corta vida útil, ya que el sobredimensionamiento supera 1.75 V después de ciclar durante 200 horas. Este estudio no solo propone una estrategia para mejorar tanto la actividad catalítica como la estabilidad, sino que también abre nuevas avenidas para el diseño de catalizadores avanzados para baterías Li‐CO2 y más allá.