Decodificación del Aumento de Reactividad de los Compuestos Ln2Ce2O7 (Ln = Yb, Y, Tb y Gd) para la Combustión de Hollín: La Notable Contribución de los Sitios A de Valencia Variable

Se ha investigado el impacto de los sitios A de valencia variable en la propiedad redox y reactividad de los compuestos Ln2Ce2O7 en la combustión de partículas de hollín. Se observó que Yb2Ce2O7, Y2Ce2O7 y Gd2Ce2O7 formaron una fase tipo C de tierras raras, mientras que Tb2Ce2O7 formó una fase de solución sólida. Tanto Tb2Ce2O7 como Yb2Ce2O7 poseen sitios A de estado de valencia dual, resultando en significativamente más vacantes superficiales. Además, la estructura de fase de solución sólida ventajosa de Tb2Ce2O7 conduce a aún más vacantes superficiales que Yb2Ce2O7, lo cual es crucial para generar sitios de oxígeno activos. Además, la introducción de NO en el suministro de reacción mejora la actividad de combustión al producir nitratos monodentados activos en la superficie. Un catalizador con un mayor número de vacantes superficiales exhibe una mejor capacidad de oxidación de NO y una mejor eficiencia en la utilización de NO2. En consecuencia, el compuesto Tb2Ce2O7 muestra no solo la mejor actividad de combustión de hollín, sino también un efecto óptimo de asistencia de NOx. Por lo tanto, se concluye que el sitio A de valencia variable es el factor intrínseco para mejorar la reactividad de los catalizadores Ln2Ce2O7.