La interacción entre las sales de litio y los aniones influye críticamente en las propiedades electroquímicas y fisicoquímicas de los electrolitos de líquido iónico localmente concentrados (LCILE), una clase prometedora de materiales para baterías de iones de litio de próxima generación. Aquí, investigamos cómo las concentraciones de diluyente variables modulan las interacciones litio-anión, la dinámica iónica y las propiedades de transporte en LCILE. Utilizando simulaciones de dinámica molecular (MD) combinadas con cálculos de teoría funcional de la densidad (DFT), mostramos que la incorporación de éter 1,1,2,2-tetrafluoroetilo-2,2,3,3-tetrafluoropropílico (TTE) como diluyente perturba mínimamente la estructura de solvatación mientras debilita efectivamente las interacciones Li+-anión y promueve la disociación iónica. Ajustar la relación entre la sal de litio y el líquido iónico (IL) altera el entorno de coordinación de los aniones bis(fluorosulfonil)imida (FSI–). Reduce la presencia de cationes de pirrolidinio en la capa de solvatación de litio. Más allá de los efectos de solvatación, demostramos además que la introducción de hexafluorofosfato de litio (LiPF6) mejora la conductividad iónica y aumenta significativamente el coeficiente de difusión de iones de litio. Al explorar sistemáticamente los impactos de la concentración de diluyente y de aditivos iónicos, nuestro marco teórico ofrece perspectivas a nivel molecular sobre cómo la composición del electrolito influye en la movilidad de iones de litio y la estabilidad interfacial, factores clave en el diseño de electrolitos de alto rendimiento para sistemas de almacenamiento de energía de próxima generación.
Akter et al. (Sun,) estudiaron esta cuestión.