Catalizador de plata homogéneo para la electrooxidación de propileno a propilenglicol

La síntesis impulsada eléctricamente proporciona un enfoque sostenible para la oxidación de propileno a óxido de propileno y propilenglicol en medio acuoso utilizando agua como fuente de oxígeno, lo que puede sustituir procesos convencionales que requieren mucha energía y que dependen de oxidantes peligrosos. Sin embargo, la electrosíntesis actual enfrenta problemas debido a catalizadores costosos, baja densidad de corriente y eficiencia faradaica. En este trabajo, guiados por el hallazgo accidental de Ag+ mostrando actividad para la electrooxidación de propileno a propilenglicol y siguiendo una comprensión mecanicista, reportamos un catalizador de Ag quelado con triazoles con mayor densidad de corriente (15.8 mA/cm²) y eficiencia faradaica (62.5%), comparable con catalizadores heterogéneos de Pt y Pd utilizando metal 30 veces menos costoso. Demostramos experimental y teóricamente que la coordinación del triazol modula la capacidad oxidativa de las especies Ag-oxo formadas in situ, inhibiendo la sobreactivación y la evolución de oxígeno. Además, al emplear un electrólito de alta presión, mejoramos la transferencia de masa de propileno y alcanzamos una densidad de corriente mejorada de 61.1 mA/cm² con una eficiencia faradaica del 73.4%. Al circular la electro-deposición/disolución de Ag, el catalizador muestra reutilización en 10 ciclos. Este trabajo demuestra el potencial de utilizar catalizadores homogéneos rentables para la electrooxidación de propileno.