Die Dissertation untersucht die Dynamik angeregter Ladungsträger und Exzitonen in festkörperbasierten, halogenidperowskit-sensibilisierten Hochkonvertern, um die begrenzte Diffusionslänge von Triplet-Exzitonen konventioneller Sensibilisatoren zu überwinden. Perowskit-Dünnschichten wurden eingesetzt, um Triplet-Exzitonen in einer angrenzenden Rubren-Annihilatorschicht zu sensibilisieren. Die Hochkonversion (UC) Effizienz wurde unter Variation der Herstellungsbedingungen der Methylammonium-Bleiiodid-Perowskite untersucht. Eine Verzehnfachung der UC-Effizienz wurde bei Filmen erzielt, die mit Anisol (im Vergleich zu Chlorbenzol) und einer optimalen Tropfzeit von 20 s behandelt wurden. Bulk-sensitive Messungen zeigten, dass Variationen der Ladungsträgerlebensdauer, die durch Defektzustände an der Perowskit/Rubren-Grenzfläche bestimmt werden, für diese Verbesserung verantwortlich waren. Im zweiten Teil der Arbeit wurde die ineffiziente, ladungsträgergetriebene Triplet-Bildung – beeinträchtigt durch schnelle Ladungsträgerrekombination im Volumen – durch die Einführung einer löcherextrahierenden, selbstorganisierten Monolage eines Carbazol-Derivats an der Perowskit-Grenzfläche adressiert. PL- und Oberflächenphotospannungsspektroskopie bestätigten, dass der Lochtransfer ein internes elektrisches Feld erzeugte, welches die Triplet-Bildung durch Erhöhung der Elektron-Loch-Wechselwirkung förderte und gleichzeitig langlebige Triplets bildete, obwohl die Lochdichte des Annihilators begrenzt war. Weitere Untersuchungen identifizierten 9,10-Bis(phenylethynyl)anthracen (BPEA) als überlegenen Annihilator, der insbesondere bei niedrigen Anregungsintensitäten etwa 15-mal höhere UC erzielte als Rubren. Photoemissionsspektroskopie zeigte, dass die verbesserte Triplet-Bildungsrate und UC bei BPEA auf eine stärkere antreibende Kraft für den Lochtransfer an der Grenzfläche zurückzuführen war. Diese Ergebnisse unterstützen zukünftige Fortschritte in der exzitonbasierten Optoelektronik.
Karunanantharajah Prashanthan (Fri,) studied this question.