Cálculos de estructura electrónica con GPAW: una implementación en espacio real del método de ondas aumentadas por proyector

Los cálculos de estructura electrónica se han convertido en una herramienta indispensable en muchas áreas de la ciencia de materiales y la química cuántica. A pesar de que la formulación de Kohn-Sham de la teoría de funcionales de densidad (DFT) simplifica significativamente el problema de muchos cuerpos, todavía se enfrenta a varios desafíos numéricos. En este artículo presentamos el método de ondas aumentadas por proyector (PAW) tal como se implementa en el paquete de programas GPAW (https://wiki.fysik.dtu.dk/gpaw) utilizando una representación de rejilla en espacio real uniforme de las funciones de onda electrónicas. En comparación con los enfoques más tradicionales de ondas planas o conjuntos de bases localizadas, las rejillas en espacio real ofrecen varias ventajas, especialmente una buena escalabilidad computacional y propiedades de convergencia sistemáticas. Sin embargo, como característica única, GPAW también facilita un conjunto de bases de orbitales atómicos localizados además de la rejilla. El conjunto de bases atómicas eficiente es complementario a la rejilla más precisa, y la posibilidad de cambiar sin problemas entre las dos representaciones ofrece una gran flexibilidad. Mientras que la DFT permite estudiar propiedades del estado fundamental, la teoría de funcionales de densidad dependiente del tiempo (TDDFT) proporciona acceso a los estados excitados. Hemos implementado las dos formulaciones comunes de TDDFT, a saber, los esquemas de respuesta lineal y de propagación temporal. Se pueden realizar cálculos de transporte electrónico bajo condiciones de sesgo finito con GPAW utilizando funciones de Green no equilibradas y el conjunto de bases localizadas. Además de las características básicas del método PAW en espacio real, también describimos la implementación de funcionales de intercambio-corrección seleccionados, esquemas de paralelización, método ΔSCF, espectros de absorción de rayos X y orbitales de Wannier maximalmente localizados.