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La construcción de sistemas artificiales de generación de combustible solar requiere la heterogenización de grandes cantidades de sitios catalíticamente activos en electrodos. En ese sentido, los marcos metal-orgánicos (MOFs) se han utilizado para ensamblar una concentración sin precedentes de catalizadores moleculares electroquímicamente activos para impulsar reacciones electrocatalíticas de conversión de energía. Sin embargo, a pesar de los avances recientes en electrocatalisis basada en MOF, hasta ahora no se ha intentado explotar su singular modularidad química para personalizar la función electrocatalítica de los sitios activos anclados a MOF a nivel molecular. Aquí, mostramos que la coordinación axial de ligandos donadores de electrones a los Fe-porfirinas instaladas en los MOF altera drásticamente sus propiedades electrónicas, acelerando las tasas tanto de la conductividad redox basada en MOF como de la reacción de reducción de oxígeno electrocatalítica (ORR). Además, las caracterizaciones electroquímicas muestran que en múltiples reacciones de transferencia de electrones acopladas a protones, el salto redox basado en MOF no es el único factor que limita la tasa electrocatalítica general. Por lo tanto, los esfuerzos futuros para mejorar la eficiencia de los MOFs electrocatalíticos también deberían considerar otros parámetros cinéticos importantes, como la tasa de pasos químicos asociados a protones, así como las tasas de transporte de masa de contraiones, protones y reactantes hacia los sitios catalíticamente activos.
Liberman et al. (mar,) estudiaron esta cuestión.