Limitación de las especies de N no coordinadas en catalizadores de átomos individuales M–Nx para la reducción electrocatalítica de CO2 en un amplio rango de voltaje

Los catalizadores de átomos individuales (SACs) soportados en carbono se estudian extensamente debido a su destacada actividad y selectividad hacia una amplia gama de reacciones catalíticas. En su desarrollo, siempre se requieren dopantes en exceso (por ejemplo, nitrógeno) para garantizar un alto contenido de carga de los SACs en el soporte de carbono. Sin embargo, el uso de dopantes en exceso se acompaña de la formación de estructuras diversas (particularmente las especies de N no coordinadas) en los catalizadores, lo que lleva a efectos adversos en su rendimiento. En este trabajo, se reporta la síntesis de SACs de Ni soportados en carbono con estructura de átomos individuales controlada con precisión a través de la estrategia de calentamiento por joule, mostrando la coordinación del 80% de los dopantes de N con elementos metálicos. Se confirma que la exclusión de las especies de N desfavorables es la principal razón del rendimiento superior de los SACs de Ni optimizados en la reacción de reducción del dióxido de carbono electrocatalítica, que demuestra una actividad, selectividad y estabilidad sin precedentes en un rango de voltaje excepcionalmente amplio (>92% de selectividad de CO en el rango de -0.7 a -1.9 V en el electrodo reversible de hidrógeno). Tal estrategia sintética es además aplicable para el diseño de SACs con diversos metales. Este trabajo demuestra un método fácil para la exclusión de dopantes desfavorables en los SACs y su importancia en la aplicación catalítica.