MoS2 de capas delgadas sometido a tensión con cobre atómico y vacantes de azufre en plano expuestas selectivamente para la hidrogenación de CO2 a metanol

Se revelaron recientemente vacantes de azufre en plano (Sv) en disulfuro de molibdeno (MoS2) para la hidrogenación de CO2 a metanol, mientras que se encontró que las Sv en los bordes facilitan la formación de metano. Así, la exposición selectiva y activación del plano basal son cruciales para la síntesis de metanol. Aquí, reportamos un catalizador de MoS2 encapsulado en sílice mesoporosa con estructura parecida a la fullereno y cobre atómico (Cu/MoS2@SiO2). El enfoque principal se basa en una conversión topológica físicamente restringida de óxido de molibdeno (MoO2) a MoS2 dentro de la sílice. La curvatura esférica permite la generación de tensión y Sv en el plano basal inerte. Más importante aún, la estructura parecida a la fullereno de MoS2 de pocas capas puede exponer selectivamente las Sv en plano y reducir la exposición de las Sv en los bordes. Después de la promoción por cobre atómico, el resultado Cu/MoS2@SiO2 exhibe un rendimiento específico de metanol estable de 6.11 molMeOH molMo-1 h-1 con una selectividad de metanol del 72.5% a 260 °C, muy superior a sus contrapartes que carecen de la estructura parecida a la fullereno y decoración de cobre. El mecanismo de reacción y el papel promotor del cobre son investigados mediante DRIFTS in situ y XAS in situ. Los cálculos teóricos demuestran que la tensión compresiva facilita la formación de Sv y la hidrogenación de CO2, mientras que la tensión extensiva acelera la regeneración de sitios activos, racionalizando el papel crítico de la tensión.