Una estrategia de "gemelos metálicos pre-constrains" para preparar catalizadores de átomos duales de metal eficientes para la electrocatalisis cooperativa del oxígeno

Los catalizadores de centros de átomos de metal dual (DACs) son una nueva frontera en la electrocatalisis del oxígeno, presumiendo sinergias funcionales y electrónicas entre centros metálicos contiguos y mayores actividades catalíticas que los catalizadores de centros de un solo átomo. Sin embargo, la definición y el mecanismo catalítico de las configuraciones de DACs siguen siendo poco claros. Aquí, se propone una estrategia de "gemelos metálicos pre-constrains" para preparar DACs contiguos FeN4 y CoN4 con conformaciones homogéneas incrustadas en un carbono grafítico dopado con nitrógeno (FeCo-DACs/NC). Se utiliza un dimer de ftalocianina programable como una unidad estructural para anclar los sitios bimetálicos (que contienen Co y Fe) en un marco organometálico (MOF) para lograr una dispersión deslocalizada antes de la pirólisis. Los resultantantes FeCo-DACs/NC exhiben un excelente rendimiento electroquímico en electrocatalisis de oxígeno y baterías recargables de Zn-aire. Los cálculos teóricos demuestran que la interacción sinérgica de los metales adyacentes optimiza la posición del centro de banda d de los centros metálicos y equilibra la energía libre del intermedio *O, mejorando así la actividad electrocatalítica del oxígeno. Este trabajo abre una vía para el diseño racional de DACs con estructuras electrónicas personalizadas y configuraciones geométricas uniformes.