Estructuras Metal–Orgánicas de Magnesio Bidimensionales Conductivas para la Electrorreducción de O2 a H2O2 con Alta Eficiencia

La electrosíntesis directa de H2O2 a través de una reacción de reducción de oxígeno de dos electrones (2e– ORR) en condiciones ambientales está surgiendo como una solución prometedora para aplicaciones in situ que sustituyan el proceso de antraquinona, que consume mucha energía y genera residuos. Hasta la fecha, la catálisis de 2e– ORR de última generación se realiza principalmente con materiales a base de metales de transición, mientras que los catalizadores basados en elementos del grupo principal están mucho menos establecidos, para los cuales hay una necesidad urgente de una comprensión adecuada. En este trabajo, informamos sobre un electrocatalizador de Mg3(hexaiminotriphenylene)2 estratificado bidimensionalmente y conductivo para la hidrogenación selectiva de O2 para sintetizar H2O2 (selectividad >90%) con una alta eficiencia catalítica robusta. El monitoreo espectroscópico in situ de las reacciones catalíticas y estudios cinéticos no solo ilustran los mecanismos de reacción en Mg3(hexaiminotriphenylene)2, sino que también confirman que el centro Mg2+ que actúa como el verdadero sitio activo es responsable del evento crítico de formación del intermediario OOH*. Además, cálculos de teoría de funcional de densidad en profundidad discuten aún más la excelente actividad y selectividad de Mg3(hexaiminotriphenylene)2 para la producción de H2O2.