Reconstrucción Espontánea de Sitios Activos de Cobre durante la CORR Alcalina: Degradación y Recuperación del Rendimiento

Entender la reconstrucción de electrocatalizadores en condiciones operativas es esencial para estudiar sus mecanismos catalíticos y aplicaciones industriales. En este trabajo, utilizando espectroscopia Raman con resolución espaciotemporal y CO como molécula sonda, resolvimos la reconstrucción espontánea de sitios activos de Cu durante reacciones de reducción catódica de CO (CORRs). La microscopía electrónica de transmisión de haz de iones enfocados (FIB-TEM) casi in situ reveló que bajo electrólisis prolongada, la superficie de Cu puede reconstruirse para formar partículas de Cu de tamaño nanométrico con facetas (111)/(100) y abundantes límites de grano, lo que favorece fuertemente la formación de un sitio de unión inactivo *CObridge y deteriora el rendimiento de la CORR. Un corto período de oxidación anódica puede eliminar eficazmente estas nanopartículas reconstruidas mediante rápida disolución de Cu, proporcionando así una estrategia efectiva para regenerar los catalizadores de Cu y recuperar su rendimiento en la CORR. Este estudio proporciona observaciones en tiempo real in situ de la reconstrucción de Cu y cambios en la unión de intermediarios clave de la reacción, destacando el papel decisivo del sitio activo local, en lugar de la morfología macroscópica, en la adsorción de los intermediarios clave de la reacción y, por lo tanto, en el rendimiento de la CORR.