Ingeniería de Cobalto de Átomo Único de Baja Coordinación en Catalizador de Carbono Nitruro Gráfico para Evolución de Hidrógeno

Aunque los catalizadores de átomos únicos (SACs) han estado a la vanguardia de la investigación en conversión de energía, la selección de sustratos adecuados y la especificación de átomos únicos permanece ambigua. En este trabajo, fabricamos SACs de Co-g-C3N4/rGO (Co-CNG) acoplando el adecuado átomo único de Co con un prometedor sustrato de g-C3N4/rGO. Notablemente, Co-CNG exhibe un rendimiento de HER comparable (10 mA cm–2 a ∼47 mV) con el Pt/C disponible comercialmente (10 mA cm–2 a ∼48 mV) y superó a los SACs de metales de transición no nobles en condiciones alcalinas ya que su actividad de masa es aproximadamente 4 veces mayor que la de Pt/C con una durabilidad a largo plazo de 500 h. Se realizó un ajuste de Athena de Co-CNG, revelando sus dos tipos de estructura de coordinación, incluidos el 20% de Co-N y el 80% de Co-3N. Cabe destacar que la estructura de coordinación Co-N es responsable de potenciar el HER debido a su desplazamiento hacia abajo del centro de banda d, estructuras electrónicas únicas y bajas barreras de energía libre basadas en la teoría del funcional de densidad. Este estudio no solo revela que Co-CNG muestra rendimiento de HER debido a su única coordinación SAC de Co-N, sino que también prueba una forma de optimización de catalizadores mediante ingeniería de coordinación específica para aplicaciones particulares.