Optimización de estados de transición mediante aprendizaje automático basado en núcleos

Presentamos un método para optimizar las superficies de separación de la teoría del estado de transición mediante máquinas de soporte vectorial. Las superficies de separación resultantes no requieren información a priori ni intuición sobre los mecanismos de reacción. Para generar superficies de separación óptimas, aplicamos un ciclo de aprendizaje automático y refinamiento de la superficie mediante muestreo de dinámica molecular. Demostramos que las superficies aprendidas por máquina contienen los puntos de silla de baja energía relevantes. Los mecanismos de las reacciones pueden ser extraídos de las superficies aprendidas por máquina con el fin de identificar procesos químicamente relevantes inesperados. Además, mostramos que las superficies aprendidas por máquina aumentan significativamente el coeficiente de transmisión para un intercambio de adátomos que involucra muchos grados de libertad acoplados en una superficie (100) en comparación con una superficie de separación basada en distancia.