Impacto de la heterogeneidad y la fuerza de enlace de red en el crecimiento de cristales de triángulo de ADN

Uno de los objetivos clave de la nanotecnología del ADN es la construcción de materiales cristalinos macroscópicos de abajo hacia arriba. Más allá de las aplicaciones en campos como la fotónica o la plasmonica, las matrices cristalinas basadas en ADN podrían facilitar el análisis estructural basado en la difracción de moléculas huésped. Seeman y colaboradores informaron en 2009 sobre las primeras matrices cristalinas diseñadas basadas en un triángulo de ADN de 38 kDa, compuesto por siete cadenas. La red cristalina fue estabilizada, de manera sin precedentes, por el emparejamiento de bases de Watson-Crick. Sin embargo, la cristalización 3D de objetos de ADN diseñados más grandes que incluyan más cadenas, como el origami de ADN, sigue siendo un problema sin resolver. Los objetos más grandes ofrecerían más grados de libertad y opciones de diseño con respecto a la personalización de la geometría de la red y para posicionar otros objetos dentro de una red cristalina. La mayor rigidez de los origamis de ADN multicapa también podría influir positivamente en las propiedades difractivas de los cristales compuestos por tales partículas. Aquí, exploramos de manera racional el papel de la heterogeneidad y las fuerzas de interacción de Watson-Crick en el crecimiento cristalino utilizando 40 variantes del triángulo de ADN original como objetos multicadena modelo. El crecimiento cristalino del triángulo fue notablemente robusto a pesar de la masiva heterogeneidad química, geométrica y termodinámica de muestra que introdujimos, pero el crecimiento cristalino dependía de manera sensible de las secuencias de pares de bases adyacentes a los extremos pegajosos de Watson-Crick del triángulo. Nuestros resultados apuntan a interacciones de red débiles y altas concentraciones como factores decisivos para lograr una cristalización productiva, mientras que la heterogeneidad de la muestra y las impurezas jugaron un papel menor.