Transiciones y dinámicas de polaritones de vibración en estado excitado en nitroprusiato

El fuerte acoplamiento de cavidad a vibraciones moleculares crea polaritones de vibración capaces de modificar la cinética de reacciones químicas, las proporciones de ramificación de productos y los equilibrios de transferencia de carga. Sin embargo, los mecanismos que impactan estos procesos moleculares siguen siendo elusivos. Además, incluso los elementos básicos que determinan las propiedades espectrales de los polaritones, como las reglas de selección, los momentos de transición y los tiempos de vida, son poco comprendidos. Aquí, utilizamos espectroscopía infrarroja bidimensional y espectroscopía de bombeo-probador filtrada para informar sobre firmas espectroscópicas claras y dinámicas de relajación de polaritones de vibración excitados formados a partir de la banda de NO acoplada a cavidad del nitroprusiato. Aplicamos un modelo de Rabi cuántico de múltiples niveles extendido que predice frecuencias y fortalezas de transición que concuerdan bien con nuestro experimento. Notablemente, las características del polariton decaen ~3-4 veces más lento que el tiempo de desfasaje del polariton, lo que indica que soportan población incoherente, una consecuencia de su carácter de materia parcial.