Retroceso de red neuronal para la química cuántica ab initio

El estado fundamental de los Hamiltonianos de química cuántica de segunda cuantificación proporciona acceso a un conjunto importante de propiedades químicas. Las funciones de onda basadas en arquitecturas de aprendizaje automático han mostrado promesas en la aproximación de estos estados fundamentales en una variedad de sistemas físicos. En este artículo, mostramos cómo lograr energías de vanguardia para los Hamiltonianos moleculares utilizando la función de onda de retroceso de red neuronal (NNBF). Para lograr esto, optimizamos este ansatz con una variante del esquema de optimización determinista basado en interacción de configuración seleccionada introducido por Li et al., J. Chem. Theory Comput. 19, 8156 (2023), que encontramos que funciona mejor que el muestreo estándar de la cadena de Markov Monte Carlo. Para las moléculas que estudiamos, NNBF proporciona estados de menor energía que tanto el Cluster Acoplado con Exiencias Simples y Dobles como otros estados cuánticos de redes neuronales. Exploramos sistemáticamente el papel del tamaño de la red así como de los parámetros de optimización en la mejora de la energía. Encontramos que, si bien el número de capas ocultas y determinantes juega un papel menor en la mejora de la energía, hay mejoras significativas en la energía al aumentar el número de unidades ocultas, así como el tamaño del lote utilizado en la optimización, con el tamaño del lote desempeñando un papel más importante.