Energías basadas en fragmentos aprendidas por máquinas para la predicción de estructuras cristalinas

La predicción de estructuras cristalinas implica una búsqueda en un complejo espacio configuracional de mínimos locales correspondientes a estructuras cristalinas estables, lo que se puede realizar de manera eficiente utilizando campos de fuerzas átomo-átomo para la evaluación de interacciones intermoleculares. Sin embargo, para sistemas desafiantes, las limitaciones en la precisión de los campos de fuerza impiden una evaluación confiable de la estabilidad termodinámica relativa de las estructuras potenciales, mientras que el costo de enfoques totalmente mecánicos cuánticos puede limitar las aplicaciones de los métodos. Presentamos un método para mejorar rápidamente las energías reticulares de campo de fuerza corrigiendo las interacciones de dos cuerpos con un nivel de teoría más alto en un enfoque basado en fragmentos y prediciendo estas correcciones con aprendizaje automático. Las energías reticulares corregidas con funcionales de densidad comúnmente utilizados y la teoría de perturbación de segundo orden (MP2) mejoran significativamente la clasificación de polimorfos conocidos experimentalmente donde el modelo de molécula rígida es aplicable. Las energías reticulares relativas de polimorfos conocidos también se encuentran que mejoran sistemáticamente con las correcciones de fragmento. Predecir interacciones de dos cuerpos con funciones de simetría centradas en átomos en un proceso gaussiano da resultados altamente precisos utilizando tan solo el 10-20% de los datos para entrenamiento, reduciendo el costo de la corrección de energía hasta en un orden de magnitud. El enfoque de aprendizaje automático abre la posibilidad de un uso más amplio de métodos basados en fragmentos en la predicción de estructuras cristalinas, cuya mayor precisión a un bajo costo computacional beneficiará aplicaciones en áreas como la evaluación de polimorfos y el descubrimiento de materiales guiado por computadora.