Efectos de coherencia en la anisotropía de experimentos ópticos

A menudo se supone que la anisotropía en experimentos de fluorescencia resuelta en el tiempo y de bombas-sondeos es siempre menor o, en el mejor de los casos, igual a 25. Sin embargo, a partir de experimentos de Raman de resonancia se sabe bien que la anisotropía puede variar entre 1 y -12 (relación de depolarización entre 0 e ∞) dependiendo de la simetría del estado final en la transición Raman. Dado que la intensidad del Raman de resonancia depende de la dinámica vibracional a corto plazo en el potencial del estado excitado, se espera que se observen anisotropías similares en experimentos de bombas-sondeos de femtosegundos. En este artículo se calcularán las anisotropías en experimentos de bombas-sondeos de pulso ultracorto y se recuperarán los resultados originales, bien conocidos desde la teoría del Raman de resonancia, para tiempos de retardo cero. Sin embargo, en experimentos de bombas-sondeos resolutados en el tiempo hay un nuevo efecto que no está presente en la dispersión de Raman de resonancia: para tiempos de retardo crecientes se espera que la anisotropía decaiga debido al desfase electrónico de los estados electrónicos degenerados involucrados. Por lo tanto, la medición de la decadencia de anisotropía de femtosegundos permite obtener tiempos de desfase electrónico en fases condensadas.