El catalizador Cu-CHA deNOx en acción: Reducción catalítica selectiva asistida por NH3 dependiente de la temperatura monitoreada por XAS y XES operando

La zeolita Cu-CHA de poro pequeño es hoy objeto de intensos esfuerzos de investigación para racionalizar su destacado rendimiento en la reducción catalítica selectiva (SCR) asistida por NH3 de óxidos de nitrógeno dañinos y para desvelar el mecanismo de SCR. En este trabajo, aprovechamos las espectroscopías de rayos X operando para monitorear el catalizador Cu-CHA en acción durante la SCR asistida por NH3 en el rango de 150-400 °C, enfocándonos en el estado de oxidación del Cu, la movilidad y la ligadura preferencial de N u O en función de la temperatura de reacción. Al combinar XANES operando, EXAFS y vtc-XES, identificamos de manera inequívoca dos regímenes distintos para el comportamiento a escala atómica de los sitios activos de Cu. La SCR a baja temperatura, hasta ∼200 °C, se caracteriza por poblaciones equilibradas de sitios Cu(I)/Cu(II) y está dominada por especies de Cu solvatadas por NH3 móviles. Desde 250 °C en adelante, en correspondencia con el aumento pronunciado en la actividad catalítica, las especies de Cu predominantemente dominantes son sitios Cu(II) coordinados en la estructura, que probablemente representan los sitios activos para la SCR a alta temperatura.