Evidencia Molecular para el Incremento de la Electrorreducción de CO2 por Cobalto Metálico en Nitrógeno Piridínico

Resumen Los materiales de carbono dopados con nitrógeno (N‐C mat) están surgiendo como electrocatalizadores metálicos sin metal y de bajo costo para la reacción de reducción electroquímica de CO2 (CO2 RR), aunque las actividades aún son insatisfactorias y el auténtico sitio activo sigue en debate. Demostramos que la CO2 RR a CO tiene lugar preferentemente en N piridínico en lugar de N pirrólico usando ftalocianina (Pc) y porfirina con configuraciones de N‐C mat bien definidas como catalizadores modelo moleculares. Experimentos sistemáticos y cálculos teóricos revelan además que el rendimiento de la CO2 RR en N piridínico puede ser significativamente mejorado por la modulación electrónica de nanopartículas de Co metálicas generadas in situ. Al introducir nanopartículas de Co, Co@Pc/C puede alcanzar una eficiencia Faradaica del 84% y una densidad de corriente de CO de 28 mA cm−2 a −0.9 V, que son 18 y 47 veces más altas que Pc/C sin Co, respectivamente. Estos hallazgos proporcionan nuevas perspectivas sobre la CO2 RR en N‐C mat, lo que puede guiar la exploración de electrocatalizadores rentables para la reducción eficiente de CO2.