Correlación dinámica entre estados de superficie y excitón en el crecimiento de nanocristales de perovskita y unión de ligandos

Los nanocristales de perovskita de haluro de plomo (LHP) han atraído un considerable interés en optoelectrónica debido a sus excepcionales propiedades fotoeléctricas; sin embargo, cuantificar el efecto de los estados de superficie de los nanocristales en las alteraciones del estado excitónico sigue siendo elusivo, obstaculizando la comprensión y modulación del comportamiento del excitón. Aquí, presentamos una estrategia de síntesis a temperatura ambiente que desacopla las vías de suministro de cesio ionizado y plomo coordinado, permitiendo un crecimiento controlado de nanocristales durante ∼20 min. Empleando esta metodología, desarrollamos un sistema de espectroscopía de absorción-emisión in situ para desvelar la asociación dinámica entre la cinética de crecimiento de nanocristales y los estados de energía excitónica, estableciendo un modelo cuantitativo para las características físicas del excitón. Aprovechando aún más este modelo de correlación dinámica, investigamos el origen físico de los espectros de absorción/emisión azul desplazados anómalamente inducidos por ligandos de benceno sulfonamida. Nuestro análisis revela que la reducción mediada por ligandos de la energía de unión del excitón constituye el principal mecanismo físico subyacente a los desplazamientos azules. El análisis del tail de Urbach confirma el desorden de borde de banda como el mecanismo subyacente. El monitoreo espectroscópico in situ y la cuantificación del estado excitónico permiten el estudio de las propiedades fotofísicas dinámicas de los nanocristales LHP.