Interacciones No Lineales de Portadores en Perovskitas de Haluro de Plomo y el Papel de los Defectos

La simple procesabilidad de solución a temperatura ambiente expone a los semiconductores de perovskita de haluro de plomo a un nivel no despreciable de defectos estructurales y químicos no intencionales. Al determinar que sus propiedades optoelectrónicas primarias cumplen con los requisitos para tecnologías optoelectrónicas de alta eficiencia, la falta de conocimiento sobre la naturaleza de los defectos y su papel en la operación del dispositivo es actualmente un gran desafío para su aplicación a escala comercial debido a problemas de estabilidad y fiabilidad. Aquí, utilizamos espectroscopía de fotoluminiscencia por correlación de excitación (ECPL) para investigar la dinámica de recombinación de los portadores fotogenerados en perovskitas de bromuro de plomo y describir cuantitativamente la dinámica de captura de portadores dentro de una generalización del formalismo de Shockley-Read-Hall. La superior sensibilidad de nuestra herramienta espectroscópica a las interacciones de muchos cuerpos nos permite identificar la energía de los defectos. De hecho, en el caso de películas policristalinas, dependiendo de la ruta sintética, demostramos la presencia de trampas de portadores tanto profundas como superficiales. Los defectos superficiales, que se encuentran aproximadamente a 20 meV por debajo de la banda de conducción, dopan el semiconductor, lo que conduce a una mejora sustancial del rendimiento cuántico de fotoluminiscencia a pesar de la captura de portadores. A densidades de excitación relevantes para láseres, observamos la ruptura del modelo de ecuación de tasa, indicando una acumulación de un régimen altamente correlacionado de la población de fotocarriers que suprime la recombinación Auger no radiativa. Además, demostramos que los nanocristales coloidales representan sistemas virtualmente libres de defectos, que sufren de atenuación no radiativa solo debido a interacciones tipo Auger de subpicosegundos a alta densidad de excitación. Al correlacionar las condiciones de fabricación con los canales de pérdida no radiativa, este trabajo proporciona pautas para la ingeniería de materiales hacia dispositivos optoelectrónicos superiores.