La solución estructural multimodal desentraña el desorden correlacionado que promueve la migración iónica en electrolitos de iones de sodio de silicato

RESUMEN Caracterizar el desorden estructural en sólidos es un desafío significativo, que requiere una nueva estrategia para investigar y describir estructuras locales en diferentes escalas y descubrir un orden coherente oculto en el desorden estructural. En este trabajo, demostramos una solución multimodal para el desorden estructural en electrolitos de iones de sodio Na 2(1− x ) Mg 1− x Si 1+ x O 4 con una red tetraédrica de cristobalita rellena. Se utilizó el análisis de la función de distribución de pares de neutrones combinado con simulaciones de Monte Carlo invertidas para investigar el desorden estructural en superceldas a escala nanométrica, descubriendo el desorden correlacionado oculto de Mg/Si o el orden local de Mg/Si que forma columnas de Mg (o ricas en Mg) puras y de Si vecinas. Este desorden correlacionado fue validado además por espectroscopia de resonancia magnética nuclear (RMN) de 29 Si en estado sólido y cribados de estructuras guiados por RMN. Se propuso que los cationes de sodio en los túneles son transportadores de carga móviles similares a intersticiales para la conducción iónica en Na 2(1− x ) Mg 1− x Si 1+ x O 4 en referencia a la estructura de cristobalita original. Tanto los contenidos de sodio dentro de los túneles como el nivel de desorden estructural juegan roles competitivos en la migración de sodio, mientras que el orden local de Mg/Si puede minimizar la distorsión de la red tetraédrica y, por lo tanto, maximizar los cuellos de botella en los túneles que promueven la migración de sodio. Este trabajo proporciona una estrategia de solución multimodal práctica para resolver los desordenes estructurales comúnmente complejos y revelar el orden local inherentemente con amplia aplicabilidad en materiales funcionales, mejorando la comprensión de la relación estructura-propiedad.