Par de átomos de nitrógeno dual en carbono poroso jerárquico activa el oxígeno para mejorar la reacción de reducción de oxígeno

Los materiales de carbono poroso dopados con heteroátomos (HDPC) han florecido como un material de soporte popular para los catalizadores metálicos utilizados en la reacción de reducción de oxígeno (ORR). Sin embargo, su actividad intrínseca y mecanismo catalítico no se entienden bien. En este trabajo, se sintetizó e investigó una flor de carbono dopada con S y N porosa jerárquicamente (H-SNF) como catalizador de ORR. A través de una técnica sistemática de medición electroquímica, se confirma que H-SNF, con abundantes estructuras porosas jerárquicas, muestra un mejor transporte de masa electroquímica y una difusión favorable de O₂ y OH⁻. El H-SNF óptimo muestra un rendimiento excepcional en ORR con un potencial de inicio de 0.97 V (vs. RHE) y un potencial de media onda de 0.81 V. La batería de zinc-aire basada en H-SNF produce un alto voltaje de circuito abierto de 1.40 V, densidad de potencia máxima de 161.4 mW cm⁻². El cálculo de teoría de funcionales de densidad (DFT) revela que el par atómico N-piridínico/N-gráficamente optimiza la eficiencia catalítica al optimizar la absorción/desorción de ∗OOH. La estructura de sitio atómico dual puede permitir un mecanismo bifuncional donde el sitio N-piridínico actúa como el sitio de activación “rápida” que convierte O₂ en ∗OOH, con la transferencia de ∗OOH al sitio N-gráfico adyacente y se convierte inmediatamente en ∗O. Este trabajo proporciona un material HDPC único orientado a ORR, revela su mecanismo catalítico intrínseco y arroja luz sobre el diseño de materiales de carbono de alto rendimiento.