संयोजक जैविक ढांचों में तौटराइजेशन का नियंत्रण करके प्रभावी बलिदान रहित फोटोकेटलिटिक H2O2 उत्पादन

H2O2 के फोटोकेटलिटिक उत्पादन की दक्षता ऑक्सीजन कमी के प्रति कम चयनात्मकता के कारण सीमित है, और सक्रिय स्थलों पर अभी भी बहस चल रही है। यहां, ट्रिफॉर्माइलफ्लोरोग्लुसिनोल (Tp) और पूर्व-निर्धारित डायमाइनों से समरूप संयोजक जैविक ढांचे के फोटोकेटलिस्ट बनाए गए, जिसमें लक्षित प्रोटॉन अंतरण के लिए ऊर्जा बाधा को नियंत्रित करने के लिए एक आणविक इंजीनियरिंग रणनीति का उपयोग किया गया। एनोल-इमीन से केटो-एनामाइन का तौटराइजेशन प्रचुर मात्रा में अल्केन बंध (C═C) के रूप में योगदान करता है, जो प्राथमिक अवशोषण स्थलों के रूप में कार्य करते हैं और O2 कमी के लिए कम ऊर्जा बाधा रखते हैं। DHAA-Tp COF ने बिना किसी बलिदान अभिकर्ता के 219.5 μmol h–1 g–1 की अद्वितीय फोटोकेटलिटिक H2O2 उत्पादन दर प्रदर्शित की, जो संरचना-संबंधित सामग्रियों के बीच विशेष है। TCNAQ-Tp COF में O2 कमी में एक एकीकृत एक-चरण 2e– से दो-चरण एकल e– प्रक्रिया में परिवर्तन देखा गया, जिसे संभवतः मजबूत इलेक्ट्रॉन-खींचने वाले साइनो समूहों द्वारा नियंत्रित तौटराइजेशन के रूप में समझा जा सकता है। परिणाम एक कुशल, स्थिर और पुनर्चक्रण योग्य धातु-मुक्त फोटोकेटलिटिक प्रणाली का उपयोग करके H2O2 के फोटोकेटलिटिक उत्पादन के लिए एक नया सिद्धांत प्रदर्शित करते हैं।