摘要 丙烷脱氢(PDH)反应由于其高丙烯选择性已成为生产丙烯的重要途径. Pt基催化剂由于具有良好的PDH性能且环境友好被广泛研究. 然而, 苛刻的反应条件使催化剂结构发生变化导致失活. 因此, 高稳定性Pt基催化剂的设计及开发是关键. 本研究通过简单的分步浸渍法在silicalite-1(S-1)分子筛表面构建MnOx纳米颗粒作为Pt物种的锚定位点, 制备了颗粒尺寸~1 nm团簇催化剂, 并通过X射线吸收近边结构谱(XANES), 一氧化碳漫反射红外傅里叶变换光谱(CO-DRIFTS)等多种表征手段确定了活性位结构为Pt2Mn. 活性评价结果表明含Pt2Mn团簇的Pt0.3Mn/S-1催化剂具有最优的PDH性能, 在丙烷重时空速(WHSV)为9.4 h−1条件下, 丙烷初始转化率为45.5%, 失活速率常数仅为0.014 h−1. 其原因可能是MnOx“粘结剂”作为锚定位点稳定Pt2Mn活性中心, 增强金属-载体相互作用, 同时Mn的加入实现了Mn→Pt的电子转移, 提高Pt电子密度, 从而促进产物丙烯脱附提高其PDH性能.
Song et al. (Sun,) studied this question.