हाइड्रोजन विकास के लिए रैखिक पॉलिमर फोटोकैटलिस्ट में संरचना-गतिविधि संबंधों को समझना

संयुक्त पॉलिमर हाइड्रोजन उत्पादन के लिए फोटोकैटलिस्ट के रूप में बहुत रुचि पैदा कर चुके हैं। हालाँकि, स्पेक्ट्रल अवशोषण जैसे बुनियादी विचारों के अलावा, वे कौन से कारक हैं जो उनकी फोटोकैटलिटिक गतिविधि को निर्धारित करते हैं, यह अच्छी तरह से समझा नहीं गया है। यहाँ हम हाइड्रोजन उत्पादन के लिए बाहरी क्वांटम दक्षताओं के साथ रैखिक संयुक्त पॉलिमर की एक श्रृंखला का अध्ययन करते हैं, जो 0.4 से 11.6% के बीच हैं। हम संक्रमणीय स्पेक्ट्रोस्कोपी का उपयोग करके प्रकाश अवशोषण के बाद फेम्टोसेकंड से सेकंड तक फोटोनसक्रिय प्रजातियों के निर्माण की निगरानी करते हैं और उनकी उपज को मापी गई फोटोकैटलिटिक गतिविधि के साथ सहसंबंधित करते हैं। प्रयोगों को मॉडलिंग के साथ जोड़ा गया है, जो सुझाव देता है कि एक अन्यथा हाइड्रोफोबिक बैकबोन में सल्फोन समूहों के समावेशन के कारण पॉलिमर श्रंखला के चारों ओर पानी का स्थानीयकरण चार्ज उत्पत्ति के लिए महत्वपूर्ण है। समाधान रेडॉक्स संभावनाओं और चार्ज स्थानांतरण मुक्त ऊर्जा की गणनाएं दर्शाती हैं कि शिकारकर्ता दाता से इलेक्ट्रॉन का स्थानांतरण अधिक पोलर स्थानीय वातावरण के परिणामस्वरूप थर्मोडायनामिक रूप से पसंदीदा हो जाता है, जिससे इन एम्फीफिलिक पॉलिमरों में दीर्घकालिक इलेक्ट्रॉनों का उत्पादन होता है।