परफ्लोरोयुक्त यौगिकों के विघटन के लिए एटॉमिक रूप से सहक्रियात्मक लुईस और ब्रोंस्टेड एसिड साइटों के माध्यम से C–F बंधन सक्रियण को बढ़ावा देना

कातालीय हाइड्रोलिसिस परफ्लोरोयुक्त यौगिकों (PFCs) के विघटन के लिए एक स्थायी विधि है, लेकिन मजबूत C–F बंधनों को काटने के लिए आवश्यक उच्च प्रतिक्रिया तापमानों द्वारा चुनौती दी जाती है। यहां, हमने सामान्य PFCs, CF4 के विघटन के लिए C–F बंधन सक्रियण को बढ़ावा देने के लिए एटॉमिक रूप से वितरित Zn–O–Al साइटों पर सहक्रियात्मक लुईस और ब्रोंस्टेड एसिड युग्मों का निर्माण करके एक नवीन C–F सक्रियण रणनीति विकसित की। घनता कार्यात्मक सिद्धांत (DFT) गणनाएं क्रमशः ट्रिकोर्डिनेटेड Al (AlIII) साइटों और Zn–OH कार्यात्मक को लुईस और ब्रोंस्टेड एसिड साइटों के रूप में प्रदर्शित करती हैं, जो CF4 के अवशोषण और विघटन को सहक्रियात्मक रूप से बढ़ाती हैं। X-Ray अवशोषण स्पेक्ट्रोस्कोपी (XAS), पाइरिडीन इन्फ्रारेड स्पेक्ट्रोस्कोपी (Py-IR), और अमोनिया तापमान-प्रोग्रामित डिसॉर्शन (NH3-TPD) ने एटॉमिक रूप से वितरित Zn–O–Al साइटों पर दोनों AlIII और Zn–OH की उपस्थिति की पुष्टि की। CF4-TPD और इन-सिटू इन्फ्रारेड स्पेक्ट्रोस्कोपी ने पुष्टि की कि Zn–O–Al साइटें CF4 अवशोषण और C–F बंधन सक्रियण को सुविधाजनक बनाती हैं। परिणामस्वरूप, सहक्रियात्मक लुईस और ब्रोंस्टेड एसिड युग्मों वाली Zn–O–Al साइटों ने 560 °C के कम तापमान पर 100% CF4 विघटन प्राप्त किया और 250 घंटे से अधिक समय तक उत्कृष्ट स्थिरता प्रदर्शित की।