高性能CO2水素化メタノールへのIn-O結合の活性化と安定化の相互作用

要約 触媒構造を原子レベルで正確に操作することは、触媒性能を調整する鍵を握っています。ここでは、In2O3に単一のCr原子をドーピングすることで、メタノールへのCO2水素化において著しく性能が向上したIn-O結合を調整できることを示します。「距離効果」概念を提案し、Crが直接配位した酸素を刺激してCrとInが拘束した酸素空孔（Ov）活性部位を形成し、CO2の活性化を促進し、HCOO*からH2COO*への変換（速度決定ステップ）のエネルギー障壁を低下させる機能を解釈しています。さらに、Crは周囲の酸素原子を固定することでIn2O3の構造安定性を維持し、過剰還元を抑制します。Cr-In2O3触媒は、250°C、5 MPa、3000 mL·gcat−1·h−1の反応条件下で9.4%のCO2転換率と92.0%のCH3OH選択性を示し、500時間以上にわたる運転テストで顕著な安定性を示しました。この研究は、CO2水素化反応の反応性と安定性の間のトレードオフを打破するために、In2O3系触媒におけるIn-O結合の調整の新しいパラダイムを示しています。