プロトゼオライトにおけるプロパン脱水素化のためのシラノール安定化原子的に分散したPtδ+-Ox-Sn活性サイト

結晶性ゼオライトは、プロパン脱水素化（PDH）反応を促進するために、サブナノメトリックメタル触媒を制御するための優れた支持材であることが証明されています。しかし、導入された金属種は、触媒プロセス中に、特に金属挿入のための工業的な浸透法を使用する際に、深刻な焼結と限られた安定性の影響を受ける可能性があります。本研究では、非晶質プロトゼオライト（PZ）に基づく新タイプの支持材を開発し、その調整可能なシラノール化学とゼオリティック微細孔特性を活用して、原子的に分散したPtSn触媒を安定化させる簡単かつコスト効果の高い共浸透プロセスを実現しました。X線吸収分光法、X線光電子分光法、CO雰囲気下のその場拡散反射赤外線フーリエ変換分光法、および密度汎関数理論計算の組み合わせにより、PtSn/PZ内の高度に分散した活性Ptδ+-Ox-Sn種の形成が確認されました。PtSn/PZ触媒は、プロパン変換率45.4％およびプロピレン選択率99％（WHSV= 3.6 h–1, 550 °C）を示し、高いWHSVが108 h–1の場合の565 molC3H6·gPt–1·h–1·bar–1という高い表面反応速度係数を持ち、インシチュー合成および浸透法で調製された最新鋭のPtベース触媒の中でトップレベルの性能を示しました。シラノール密度はPtSn種の化学状態を決定し、支持材のシラノール密度が低下するにつれて、原子的に分散したPtδ+-Ox-SnサイトからPtSn合金への変化を示しました。この作業は、シラノールの豊富な非晶質プロトゼオライトを支持材として使用し、簡単な浸透法でさまざまな金属触媒を安定化させるための一般的な戦略を提供し、シラノール工学アプローチを介して金属種の化学状態を微調整するための効果的な手段も提供します。