実空間擬ポテンシャル密度汎関数理論における力の精度の向上

高次有限差分実空間擬ポテンシャル密度汎関数理論（DFT）アプローチは、大規模で並列なDFT計算にとって貴重な手法です。このアプローチにおける重要な課題は、粗いグリッド間隔に関連するエイリアスによって引き起こされる振動する「卵箱」誤差です。この問題に対処し、計算コストを最小限に抑えるために、擬ポテンシャルの高解像度を活用して卵箱効果を系統的に減少させる手段として、有限差分補間（FDI）スキームを開発しました（Roller et al., J. Chem. Theory Comput. 19, 3889 (2023)）。ここでは、この手法のPARSECコードでの実装を示し、FDIと追加の方法（軌道ベースの力、補償電荷（すなわち、全体の密度が変わらないように選択された電荷密度を加算および減算すること）、および実空間グリッドが定義される修正された空間領域を含む）を組み合わせて力の精度を改善および/または計算コストを削減する実用性を検討します。選択した小分子や金属リチウムをテストケースとして使用して、これら4つの側面の組み合わせが計算コストを大幅に削減しながら、高精度の構造と振動スペクトルを支持し、安定で正確な分子動力学シミュレーションを実行できることを示します。