レドックス活性カテコール部分を持つ共有結合有機フレームワークの合理的設計による高性能過酸化水素の全体光合成

共有結合有機フレームワーク（COFs）は、太陽駆動の過酸化水素（H2O2）光合成の有望な候補として浮上しているが、実用的な応用のために特別に設計された高性能COFsの開発は大きな課題を呈している。本研究では、赤ox活性カテコール部分を一連のCOFs（TPE-COF-OH、TPB-COF-OH、TPP-COF-OH）に統合し、可逆的なカテコール-キノン相互変換メカニズムにより、光触媒的な酸素（O2）の還元をH2O2に促進する重要な活性部位として機能させる。このプロセスは、分子O2の存在下でカテコールをo-ベンゾキノンに変換し、光励起電子を利用してo-ベンゾキノンをカテコールに戻し、H2O2合成のエネルギーバリアを低下させる。特に、TPB-COF-OHは、レドックス活性カテコールユニットを欠く分子対応物TPB-COF-OMeを上回る6608 μmol h–1 g–1の比類のないH2O2生成率を示す。さらに、TPB-COF-OHは、太陽から化学への変換効率0.84%を達成し、太陽駆動のH2O2生成におけるCOFベースの光触媒の中で最高の値を示す。この調査は、COF性能の向上における分子工学の重要な役割を強調するだけでなく、太陽から化学エネルギー変換技術の展望を広げる。