酸素発生反応中のランタンニッケル酸化物エレクトロ触媒の表面変化の探求

電気触媒反応条件下で金属酸化物の表面の自発的な再構成を監視することは、活性部位を特定し、構造–活性関係を確立するために重要です。ここでは、アルカリ電解質種との反応中に自発的に発生するRuddlesden–Popper型ランタンニッケル酸化物（La2NiO4+δ）の自己終端型表面再構成について報告します。高解像度走査透過型電子顕微鏡（HR-STEM）、表面感受性X線光電子分光法（XPS）、および軟X線吸収分光法（sXAS）、ならびに電気化学的手法の組み合わせを用いて、再構成された表面層の構造を豊富な配位不足のニッケルサイトを特徴とするアモルファス（酸素）水酸化物相として特定しました。酸素発生反応（OER）サイクリング実験中に、結晶酸化物格子のさらなるアモルファス化（約2 nm厚の層を超えるもの）は観察されませんでした。特に、再構成された表面層の形成は、純粋な結晶表面と比較して、材料の酸素発生反応（OER）活性を45倍向上させます。一方、関連するペロブスカイト相（LaNiO3）は顕著な表面再構成を示さず、そのOER活性の増加も観察されませんでした。この研究は、親酸化物の結晶構造によって決定される表面再構成挙動に関する詳細な洞察を提供し、反応条件下での表面動力学の重要性を強調しています。