Aサイト価電子制御酸素空孔によるナノソケット化Cu/ペロブスカイトヘテロ構造上でのCO2電気還元促進

要約 興味深い可能性にもかかわらず、CO2電気還元（CO2 RR）用のナノソケット化Cu/ペロブスカイトヘテロ構造はまだ初期段階であり、CO2 RR特性の合理的な最適化が欠けている。本研究では、Aサイト価電子制御酸素空孔を介してナノソケット化Cu/ペロブスカイトヘテロ構造上でのCO2からC2+への変換を促進するための効果的な戦略が報告されている。Cu/La0.3‐xSr0.6+xTiO3‐δ（xが0から0.3まで）の概念証明用触媒について、酸素空孔濃度はAサイト価電子が減少する（またはxの値が増加する）につれて制御可能に増加する。フローセルでは、C2+に対する活性と選択性が酸素空孔濃度と正の相関を示す。その中で、酸素空孔が最も多いCu/Sr0.9TiO3‐δがC2+に対して最適な活性と選択性を示す。さらに、最小の酸素空孔を持つCu/La0.3Sr0.6TiO3‐δと比較すると、Cu/Sr0.9TiO3‐δはC2+に対する活性と選択性で顕著な改善（最大2.4倍）を示す。実験と理論的計算は、最適化された性能が電荷移動の加速、反応種の吸着/活性化の向上、C─C結合のためのエネルギー障壁の低下などの酸素空孔によって提供される利点に起因することを示唆している。さらに、膜電極アセンブリ電解槽で探求された際、Cu/Sr0.9TiO3‐δ触媒は、工業用電流密度でC2H4に対して優れた活性、選択性（43.9％）、および安定性を示し、CO2からC2H4への変換において最も効果的なペロブスカイトベースの触媒となる。