電場の効果による電気化学的CO2還元

CO2の電気化学的還元は、温室効果ガスの排出を削減する潜在能力を持ちながら、エネルギー貯蔵と化学原料の生産を提供します。このプロセスのメカニズムを理解することは、効率的な触媒の発見にとって重要であり、電気化学界面の原子論的記述はその複雑さから大きな課題です。ここでは、密度汎関数理論（DFT）計算と電気化学界面の明示的モデルを使用して、Ag(111)上でのCO2 → CO電気触媒経路を調べます。私たちは、倍電層内の溶媒化カチオンからの電場と、金属表面上の対応するイメージ電荷が、重要な中間体—*CO2および*COOHを著しく安定化することを示します。電場で安定化されたサイトでは、*COの形成が反応速度を決定します。私たちは、場の効果と第一原理計算からの電気化学的障壁を組み込んだ微動力学モデルを提示します。計算された偏極曲線は、パラメータをフィッティングすることなく実験と合理的に一致します。